电催化N2还原反应(eNRR)为Haber-Bosch工艺提供了一种有前途的碳中性和可持续的氨合成替代方案。然而,非极性N2具有显著的热力学稳定性,需要超高的能量来分解N≡N键。
近日,中南大学Kang Liu,Min Liu ,慕尼黑大学Emiliano Cortés报道了通过银纳米针阵列构建局部增强电场(LEEFs)来促进N≡N断裂,从而辅助eNRR。
文章要点
1)低能电子激发能诱导氮原子上的电荷极化,降低N2第一质子化步骤中的能垒。
2)检测到的N≡N键和N-H中间体证明了N≡N键的断裂和N2的氢化。增加的LEEFs导致目标eNRR的对数增长率和不可避免的竞争性析氢反应的指数增长率。
3)因此,将LEEFs调节和调谐至4×104 kV m-1使eNRR达到最大,实现了高氨选择性,法拉第效率为72.3±4.0%。
参考文献
Wanru Liao, et al, Boosting Nitrogen Activation via Ag Nanoneedle Arrays for Efficient Ammonia Synthesis, ACS Nano, 2022
DOI: 10.1021/acsnano.2c08853
https://doi.org/10.1021/acsnano.2c08853