Nature Nanotechnology:酞菁钴-碳纳米管高效电催化降解二氯乙烷
纳米技术 纳米 2022-12-20

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电化学为处理环境含有机氯的污水提供一种高效率并且符合可持续发展要求的方法,但是由于缺乏能够在溶液相进行二氯乙烷转化为乙烯的合适催化剂,因此通过电化学方式将二氯乙烷增值化仍非常困难。

有鉴于此,耶鲁大学王海梁(Hailiang Wang)、Menachem Elimelech、加州理工学院William A. Goddard III等报道将酞菁钴组装在多壁碳纳米棒上构建电催化剂,能够在大电流密度和高电化学效率的方式进行电催化分解溶液相二氯乙烷,在较宽的电极电势和反应物浓度区间对二氯乙烷的降解达到~100 %法拉第效率。

本文要点

(1)

反应动力学和DFT计算,结果显示切断第一个C-Cl化学键是电催化反应的决速步骤,该反应步骤不涉及质子的参与,这是酞菁钴/多壁碳纳米管催化剂实现高效率电催化转化二氯乙烷的同时能够抑制HER副反应的关键。

(2)

降解含有~87 mM 二氯乙烷的0.1 M KHCO3电解液,CoPC/CNT的电催化降解起始电压为-0.2 V,在-0.64 V降解二氯乙烷生成乙烯的速率达到~0.56 mmlo g-1 s-1,在电势变化过程中乙烯的法拉第效率一直保持100 %,而且未曾发现H2生成。

由于催化剂的纳米棒结构,因此能够将催化剂构筑为流通带电膜(flow-through electrified membrane),在降解模拟污水的实验中对二氯乙烷的降解率达到95 %。

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参考文献

Chungseok Choi, Xiaoxiong Wang, Soonho Kwon, James L. Hart, Conor L. Rooney, Nia J. Harmon, Quynh P. Sam, Judy J. Cha, William A. Goddard III, Menachem Elimelech & Hailiang Wang, Efficient electrocatalytic valorization of chlorinated organic water pollutant to ethylene, Nature Nanotechnology 2022

DOI: 10.1038/s41565-022-01277-z

https://www.nature.com/articles/s41565-022-01277-z


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