共价有机骨架(COF)是通过分子设计实现过氧化氢(H₂O₂)合成的整体高效光合作用的理想材料。然而，精确构建针对整体光合作用的H₂O₂的COF仍然是一个巨大的挑战。

近日，天津大学Long Chen，中科大Lei Wang报道了在分子水平上具有空间分离的氧化还原中心的COF基光催化剂(HEP-TAPB-COF和HEP-TAPT-COF)的合理设计和合成，以实现H₂O₂生产的高效整体光合作用。

文章要点

1）与HEP-TAPB-COF中的s-庚嗪部分作为唯一的O₂还原位点相比，HEP-TAPT-COF中的s-庚嗪和三嗪部分都是负责O₂还原反应的活性位点。另一方面，四电子水氧化反应发生在HEP-TAPBCOF和HEP-TAPT-COF的苯基团上。空间上有序分离的氧化还原中心导致有效的电荷分离和增强的光催化H₂O₂产生。

2）实验结果显示，具有双O₂还原中心的HEP-TAPT-COF显示出更优异的光催化H₂O₂产生速率(87.50 μmol·h^-1)和更高的SCC效率(0.65%)。因此，这项工作为高效太阳能驱动燃料合成的聚合物光催化剂的合理设计提供了新的策略。

参考文献

Dan Chen, et al, Covalent Organic Frameworks Containing Dual O₂ Reduction Centers for Overall Photosynthetic Hydrogen Peroxide Production, Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202217479

DOI: 10.1002/anie.202217479

https://doi.org/10.1002/anie.202217479