Angew:飞秒瞬态表征技术研究S型异质结光催化剂
纳米技术 纳米 2022-12-30

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目前S型异质结是快速发展的光催化剂材料体系,S型异质结材料能够同时分离电荷载流子以及较好的氧化还原能力。人们通过一些表征方法验证S型异质结的稳态电荷传输性能,但是S型异质结电荷转移的动态过程还缺乏相关研究报道。

有鉴于此,中国地质大学余家国(Jiaguo Yu)、张留洋(Liuyang Zhang)、湖北文理学院梁桂杰(Guijie Liang)等报道合成了一系列CdS/芘-二氟苯并噻二唑共聚物(pyrene-alt-difluorinated benzothiadiazole)异质结,并通过飞秒吸收光谱表征技术研究瞬态光物理学过程。

本文要点

(1)

表征发现异质结产生界面电荷转移,因此给出明确的S-型电荷转移证据,与现有表征结果相互印证和补充。界面电荷寿命的计算结果达到~78.6 ps,而且这种S型异质结材料在光催化1,2-邻二醇的转化反应和制氢反应中都表现比CdS催化剂更好的性能。在光催化转化1-苯基-1,2-乙二醇的光催化反应中实现了>98 %的转化率,同时表现优异的制氢性能。

(2)

ESR表征验证光催化反应中首先生成苯甲基自由基,通过消耗剂辅助光催化实验表征发现光生空穴是主要的活性物种(而不是自由基)。因此这个研究结果展示了通过飞秒瞬态光谱表征技术辨析电荷转移方式和动力学的方法,而且为理解S型异质结光催化剂用于生物质提质和制氢反应提供帮助。

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参考文献

Chang Cheng, Jianjun Zhang, Bicheng Zhu, Guijie Liang, Liuyang Zhang, Jiaguo Yu, Verifying the Charge-Transfer Mechanism in S-Scheme Heterojunctions Using Femtosecond Transient Absorption Spectroscopy, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202218688

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202218688


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