一氧化氮的去除是一个重要的环境问题,也是实现高效CO2电还原的必要前提。
为此,电催化反硝化是一条可持续的途径。
近日,中科院大连化物所Jianping Xiao使用反应相图来分析不同催化剂下反应机理的演变,并研究 Pd 和 Cu 的电势/pH 效应。
文章要点
1)研究发现与 N2O 生产相比,N2 选择性较低,这与一组实验一致,从根本上受到两个因素的限制。 N2OH* 与过渡金属的结合相对较弱,导致生成的 N2O* 质子化速率较低。
2)OH* 和 O* 结合能的强相关性限制了 N2O* 解离的路径。尽管不同电位、pH 和 NO 压力的实验条件可以略微调整选择性,但不足以促进 N2 选择性超过 N2O 和 NH3。一个可能的解决方案是设计有例外的催化剂来打破能量的标度特性。
参考文献
Li, H., Long, J., Jing, H. et al. Steering from electrochemical denitrification to ammonia synthesis. Nat Commun 14, 112 (2023).
DOI:10.1038/s41467-023-35785-w
https://doi.org/10.1038/s41467-023-35785-w