模拟自然光合作用合成碳氢燃料是一种可行的太阳能到化学能转换策略,利用低能量光子,特别是近红外光子,一直是进一步提高转换效率的最终但具有挑战性的目标。等离子体金属已经证明了它们吸收低能量光子的能力,然而,它仍然是有效地将这种能量耦合到反应物分子中的障碍。对于高效的热载体接受能力和独特的CO2化学吸附能力的助催化剂的精确设计是人们迫切需要的。
基于此,中科大熊宇杰教授,龙冉使用Au棒作为等离捕光单元,铜-钯(Cu-Pd)合金壳层作为助催化剂,在没有额外牺牲剂的情况下实现了高效的等离子体诱导的人工光合作用,在全光谱光照下实现了近100%的CH4产物选择性。
文章要点
1)原位近环境压力X射线光电子能谱(NAP-XPS)和密度泛函理论(DFT)计算表明,局域电场导致在费米能量(EF)之上出现新的孤立态,并导致不同分子轨道内电子转移的差异性,使得这种独特的太阳能到化学能量的转换成为可能。
2)通过对反应体系的优化,在气固两相体系中,甲烷的产率达到了0.55 mmol g−1 h−1,在800 nm的近红外光照射下,其表观量子效率达到了创纪录的0.38%。
参考文献
Hu, C., Chen, X., Low, J. et al. Near-infrared-featured broadband CO2 reduction with water to hydrocarbons by surface plasmon. Nat Commun 14, 221 (2023)
DOI:10.1038/s41467-023-35860-2
https://doi.org/10.1038/s41467-023-35860-2