高能处理方法，例如高温注入，特别有希望实现亚稳态二维(2D)材料的精确合成，例如Janus单层；然而，它们需要精确的控制。

近日，橡树岭国家实验室David B. Geohegan报道了一种反馈方法，以揭示和控制脉冲激光沉积(PLD)材料合成中的转变途径，并将其应用于研究单层WS₂晶体通过注入具有不同最大动能(< 42 eV/Se-atom)的Se团簇转变为Janus WSSe和WSe₂的动力学，所述最大动能由激光烧蚀阿瑟靶产生。

文章要点

1）使用实时拉曼光谱和光致发光来评估单层晶体的结构、组成和光电质量，因为其被注入了针对不同动能的良好控制的硒通量，所述动能通过原位ICCD成像、离子探针和光谱诊断来调节。

2）使用第一性原理计算、XPS和原子分辨率HAADF STEM成像来理解中间合金成分和它们的振动模式，以识别转变途径。实时动力学测量揭示了WS2通过WS_2(1-x)Se_2x合金转化为WSe₂时的高选择性顶层转化，并提供了调整加工条件的方法，以实现亚稳态的部分和完全Janus WSSe单层。

3）该通用方法展示了一种实时反馈方法，以获得期望组成的Janus层或其他亚稳态合金，以及一种调整PLD生长的材料的结构和质量的通用方法，解决了利用实时自适应控制进行精密合成的优先研究方向。

参考文献

Sumner B. Harris, et al, Real-Time Diagnostics of 2D Crystal Transformations by Pulsed Laser Deposition: Controlled Synthesis of Janus WSSe Monolayers and Alloys, ACS Nano, 2023

DOI: 10.1021/acsnano.2c09952

https://doi.org/10.1021/acsnano.2c09952