全固态锂金属电池(SSLMBs)的性能受到电化学非活性(即电子和/或离子断开)锂金属和固体电解质界面(SEI)的影响，它们统称为非活性锂。然而，循环过程中非活性锂的区分和量化具有挑战性，它们的缺乏限制了对SSLMBs失效机制的基本理解。

近日，厦门大学杨勇教授基于四种常用的具有离子导电性和机械稳定性的硫化物SSE，即Li₁₀GeP₂S₁₂(LGPS)、Li_9.54Si_1.74P_1.44S_11.7Cl_0.3(LSiPSC1)、Li₆PS₅Cl₁(LPSC1)和Li₇P₃S₁₁(LPS11)，组装了AFBs，以全面研究非活性锂的形成并阐明它们的失效机制。

文章要点

1）利用扫描电子显微镜(SEM)、原位电化学阻抗谱(EIS)、X-射线光电子能谱(XPS)和X射线计算机层析(CT)等测试手段，对失效机理进行了系统的分析和量化。提出了每种材料不同的失效情形。特别是，证明了在LGPS中，所有的活性锂都转化为SeI-Li，而在LSiPSC1中，SeI-Li占主导地位，而死Li是LPSC1和LPS1中的主要罪魁祸首。

2）研究人员进一步鉴定了两种不同形成方式的死锂：一种是由于电接触损失而在SSEs内部形成的，另一种是由于离子通道中断而在铜集电体表面形成的。此外，还报道了单层锂金属膜中的锂金属腐蚀现象，并证明了树枝状锂的腐蚀速率比扁平锂快。

参考文献

Liang, Z., Xiang, Y., Wang, K. et al. Understanding the failure process of sulfide-based all-solid-state lithium batteries via operando nuclear magnetic resonance spectroscopy. Nat Commun 14, 259 (2023).

DOI：10.1038/s41467-023-35920-7

https://doi.org/10.1038/s41467-023-35920-7