在低pH值进行电化学CO₂还原为高效利用CO₂提供帮助，但是电化学CO₂还原反应伴随着竞争性HER反应。近期人们发现，在大电流密度电催化反应，较高的碱金属离子浓度能够促进低pH电化学CO₂还原。

有鉴于此，加州理工学院Jonas Peters、Theodor Agapie等报道有机膜修饰多晶Cu作为电催化剂，在低pH条件（H₃PO₄/KH₂PO₄）和较低的钾离子浓度（[K⁺]=0.1 M）进行选择性CO₂还原反应，能够以>70 %的法拉第效率生成C₂₊。这种修饰有机层的电极能够降低质子传输，阻碍HER竞争反应。这种修饰后的Cu催化剂在1.0 M H₃PO₄（pH 1）较低[K⁺]浓度（0.1 M）进行电催化仍实现比较高的C₂₊法拉第效率（45 %）。

本文要点

（1）

通过N-甲苯基吡啶鎓（tolyl-pyr, N-tolyl pyridinium）进行电化学沉积，在Cu表面修饰有机结构，能够在含有低K⁺离子浓度的强酸性H₃PO₄溶液保持较高的C₂₊法拉第效率。

（2）

当使用Ar/CO₂作为反应物，在CO₂的分压为0.8~0.2 atm，能够保证较高的C₂₊选择性，而且这项工作能够在较低的电流密度实现阻止HER反应，与以往报道不同。

参考文献

Weixuan Nie, Gavin P Heim, Nicholas B Watkins, Theodor Agapie, Jonas Peters, Organic Additive-derived Films on Cu Electrodes Promote Electrochemical CO₂ Reduction to C2+ Products Under Strongly Acidic Conditions, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202216102

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202216102