Nature Commun:单原子Sb修饰Cu电催化选择性CO2还原制备CO
纳米技术 纳米 2023-01-22

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通过可再生电能将CO2转化为CO是实现可持续制备市售化学品的重要过程步骤,但是通常电化学CO2还原反应难以达到量产和经济性,这是因为通常电催化CO2还原反应需要使用Au、Ag等贵金属作为催化剂。

Cu是具有工业量级CO2电化学还原的催化剂,但是通常C-C偶联反应步骤将耗尽Cu催化剂的表面CO*中间体物种,因此限制生成CO的反应动力学速率,并且生成许多烃类和氧化衍生物的混合。

有鉴于此,电子科技大学夏川、中国科学技术大学曾杰、中科院大连化学物理研究所肖建平等报道通过Cu引入Sb构筑合金催化剂,能够调控CO2电催化反应的CO选择性。含有单独Sb-Cu界面的Sb1Cu催化剂能够以超过95 %的法拉第效率实现CO2电化学还原为CO。

本文要点

(1)

电催化反应的部分电流密度达到452 mA cm-2,CO的法拉第效率达到91 %,而且反应中基本上不会生成C2+。原位光谱表征和理论模拟计算,发现单原子Sb-Cu界面结构促进CO2的吸附和活化,并且能够降低CO*中间体的结合强度,因此能够改善CO选择性和电催化反应的产率

(2)

通过降低H*和CO*中间体物种的结合强度,降低CO*覆盖度,抑制HER反应和CO*二聚反应,同时还改善CO2电化学还原为CO。这种修饰单原子Sb的Cu催化剂在电流密度为500 mA cm-2,CO2电化学还原为CO的法拉第效率达到91 %。


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参考文献

Jiawei Li, Hongliang Zeng, Xue Dong, Yimin Ding, Sunpei Hu, Runhao Zhang, Yizhou Dai, Peixin Cui, Zhou Xiao, Donghao Zhao, Liujiang Zhou, Tingting Zheng, Jianping Xiao, Jie Zeng & Chuan Xia, Selective CO2 electrolysis to CO using isolated antimony alloyed copper, Nat Commun 14, 340 (2023)

DOI: 10.1038/s41467-023-35960-z

https://www.nature.com/articles/s41467-023-35960-z


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