青岛大学丁欣(Xin Ding)、张林林(Linlin Zhang)、刘霞(Xia Liu)等报道在TiO2上修饰原子分散Fe,在两电极电催化体系中将这种双功能催化剂同时用于NOR和NRR电催化。
首次将脉冲电化学催化用于阻碍竞争性OER和HER,在3.5 V的NOR和NRR电催化反应产率分别达到7055.81 μmol h-1 g-1和12868.33 μ h-1 g-1,性能达到恒电压电催化方法产率的44.94倍和7.8倍。
本文要点
通过实验和DFT计算模拟,单原子Fe能够稳定氧缺陷位点,降低切断N≡N化学键的能量,从而改善N2电催化活性。
脉冲电化学催化能够降低O2和H2累积,同时改善N2传质,阻碍竞争性的*OOH和*H副反应,改善N2活化的非电催化反应步骤。
参考文献
Mingxia Guo, Long Fang, Linlin Zhang, Meiyu Cong, Mingzhu Li, Xiping Guan, Chuanwei Shi, Chunlei Gu, Xia Liu, Yong Wang, Xin Ding, Pulsed Electrocatalysis Enabling High Overall Nitrogen Fixation Performance for Atomically Dispersed Fe on TiO2, Angew. Chem. Int. Ed. 2023
DOI: 10.1002/anie.202217635
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202217635