二氧化碳（CO2）电还原促进了燃料和化学品的可持续合成。尽管Cu能够实现CO2到多碳产物(C2+)的转化，但在Operando条件下活性位点的性质仍然是难以捉摸的。重要的是，识别高性能铜纳米催化剂的活性位点需要纳米级的时间分辨操作技术。
近日，加州大学伯克利分校杨培东院士提出了一个在Cu纳米催化剂的生命周期结构动力学的综合监测。
文章要点
1）在电解过程中，7 nm的Cu纳米颗粒集合体演变成金属Cu纳米颗粒，然后在电解后空气暴露下完全氧化成单晶Cu2O纳米立方体。
2）Operando分析和四维电化学液体池扫描透射电子显微镜显示了在CO2还原条件下金属Cu纳米颗粒的存在。
3）相关高能量分辨率时间分辨X射线光谱表明，富含纳米晶界的金属铜支持C-C耦合的欠配位活性位点。
4）定量结构-活性相关性表明，金属铜纳米颗粒的比例越高，C2+的选择性越高。与具有三分之一活性铜纳米颗粒的18 nm纳米颗粒相比，具有一部分活性铜纳米颗粒的7 nm铜纳米颗粒集合体表现出六倍高的C2+选择性。
多模态操作技术的相互关联为推进研究人员对电化学条件下纳米催化剂复杂结构演化的基本理解提供了一个强有力的平台。
参考文献
Yang, Y., Louisia, S., Yu, S. et al. Operando studies reveal active Cu nanograins for CO2 electroreduction. Nature 614, 262–269 (2023).
DOI：10.1038/s41586-022-05540-0
https://doi.org/10.1038/s41586-022-05540-0
