Nature Commun:Cu-Ag界面弱CO结合能改善电催化CO还原多碳产物选择性
纳米技术 纳米 2023-02-09

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通过电化学还原CO方式制备高价值的多碳(C2+)产物,为存储可再生能源提供一种具有前景的方法,而且能够利用可能导致气候变化的CO2。在各种具有价值的产物中,因为乙醇具有高能量密度和工业价值,乙醇等液相C2+产物受到特别关注。

有鉴于此,清华大学陆奇等报道通过球磨法制备Ag修饰的Cu氧化物催化剂,在商业化前景的电流密度(>100 mA cm-2)进行微液体流动相电池CO电化学还原,C2+液相产物的法拉第效率达到80 %,而且在面积为100 cm2的膜电解槽进行100 h电解过程中性能未曾降低。

本文要点

(1)

发展了表面增强红外吸收光谱表征技术,研究CO在催化剂表面的结合强度,发现催化剂的Cu-Ag界面位点具有较低的C和O亲和性,这导致C2+氧化物产物具有更高的选择性,而且这个实验结果很好的印证了近期理论计算的结果。

(2)

通过实验室自制电化学光谱池,研究不同催化剂表面CO的脱附速率常数,从而发现Ag-Cu催化剂的表面具有丰富的弱结合CO,进一步通过结构表征和CO/Ar气体转换实验,说明在Cu-Ag界面位点具有弱吸附CO分子,并且是导致产物C2+选择性较好的原因。

(3)

通过不同球磨时间实验,结果发现催化剂的结构对于C2+液相产物的选择性至关重要。球磨时间越长,催化剂产生更加丰富和稳定的Cu-Ag界面,因此可能促进C2+液相产物的生成。



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参考文献

Jing Li, Haocheng Xiong, Xiaozhi Liu, Donghuan Wu, Dong Su, Bingjun Xu & Qi Lu, Weak CO binding sites induced by Cu–Ag interfaces promote CO electroreduction to multi-carbon liquid products, Nat Commun 14, 698 (2023)

DOI: 10.1038/s41467-023-36411-5

https://www.nature.com/articles/s41467-023-36411-5


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