电催化硝酸盐转化为氨是能源和环境可持续性的关键反应。该反应涉及复杂的多电子和质子转移步骤,并且由于缺乏促进反应性和氨选择性的催化剂而受到阻碍。在这里,北伊利诺伊大学Yingwen Cheng证明了基于 Chevrel 相 Co2Mo6S8 的活性基序表现出约 95.1 s-1 的类似酶的高周转频率,用于将硝酸盐电还原为氨。
文章要点
1)研究人员揭示了该催化剂上多个结合位点的强协同作用,使得 Co 的配体效应引导 Had* 向氢化而不是析氢、Co 的整体效应以及促进 NOx 完全氢化为氨的空间限制效应而无需N-N 耦合。
2)该催化剂在中性电解质中表现出几乎完全的氨转化率,法拉第效率为 97.1%,氨产率为 115.5 mmol·gcat−1·h−1。在具有稀硝酸盐和高氯化物浓度的电解质中也证实了高活性。
参考文献
Bomin Li, et al, Co2Mo6S8 Catalyzes Nearly Exclusive Electrochemical Nitrate Conversion to Ammonia with Enzyme-like Activity, Nano Lett., 2023
DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c04828
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.2c04828