开发具有宽电化学窗口的不易燃电解质对于储能设备非常重要。盐包水电解质（WiSE）由于其广泛开放的电化学窗口和高稳定性而引起了人们的极大兴趣。先前的理论研究表明，水分子溶剂化层的变化导致水的 HOMO−LUMO 间隙打开，从而导致在 WiSE 中形成阴离子衍生的固体电解质界面 (SEI)。然而，溶剂化结构如何在原子水平上影响电化学窗口仍然是一个难题，这阻碍了水系电解质的优化和设计。

在此，厦门大学Jun Cheng应用机器学习分子动力学和自由能计算方法来计算在一定盐浓度范围内锂盐阴离子和水性电解质水的氧化还原电位。此外，采用基于局部溶剂化结构的分析来证明结构-性质关系。

文章要点

1）计算表明，由于阴离子和 H2O 的氧化还原能级顺序转换，WiSE 中的析氢反应受到阻碍，导致 SEI 的形成和高还原稳定性。

2）水平转换是由孤立水分子的特殊溶剂化环境引起的。研究工作为含水电解质的电化学提供了新的见解，这将有利于储能设备中的电解质设计。

参考文献

Feng Wang, et al, Switching of Redox Levels Leads to High Reductive Stability in Water-in-Salt Electrolytes, J. Am. Chem. Soc., 2023

DOI: 10.1021/jacs.2c11793

https://doi.org/10.1021/jacs.2c11793