非催化气固反应是一大类非均相反应，通常认为它们是不可逆发生的，因为有强大的驱动力有利于正向产物形成。
近日，以 CO2 将 Ni 氧化成 NiO 为例，纽约州立大学宾厄姆顿分校Guangwen Zhou证明了反向元素的存在，该元素导致 NiO 从 CO 的气态产物的反作用中还原。
文章要点
1）使用原位电子显微镜观察和原子模型，我们展示了氧化过程通过沿台阶边缘优先吸附 CO2 发生，导致 NiO 层的台阶流生长，并且 Ni 原子在平坦 NiO 表面上的存在促进 NiO 层的成核。同时，NiO 还原通过 CO 的优先阶梯边缘吸附发生，导致原子阶梯的后退运动，并且 NiO 表面中 Ni 空位的存在促进了 CO 吸附诱导的表面点蚀。
2）研究人员构建了温度和 CO2 压力效应图来说明竞争性 NiO 氧化还原反应的时空动力学。这些结果证明了由共存的正逆反应元素引起的丰富的气-固表面反应动力学，并且在通过控制气体环境或固体表面的原子结构来控制气-固反应以引导反应朝着期望的方向进行方面具有实际适用性。
参考文献
Xiaobo Chen, et al, Atomistic Origins of Reversible Noncatalytic Gas−Solid Interfacial Reactions, J. Am. Chem. Soc., 2023
DOI: 10.1021/jacs.2c10083
https://doi.org/10.1021/jacs.2c10083
