Nature Commun:多孔分子膜修饰Cu电极改善CO2电化学反应
纳米技术 纳米 2023-02-18

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Cu具有独特的电催化还原CO2活性,能够在电催化还原CO2反应中生成多碳产物。与经典方法的Cu与其他元素构筑合金催化剂相比,通过有机分子修饰Cu能够调控电催化还原CO2的产物分布。

有鉴于此,丹麦奥胡斯大学Kim Daasbjerg哥本哈根大学Jan Rossmeisl报道系统的研究有机分子薄膜的厚度和多孔度对CO2电化学还原反应的影响。

本文要点

(1)

在多晶Cu电极表面修饰不同厚度的多孔联吡啶薄膜,导致生成乙烯的电流密度提高接近1个数量级,多碳产物的选择性从9.7 %提高至61.9 %。同时,有机分子层并不会降低电催化CO2电化学还原的整体电流密度。反应机理研究,作者发现分子修饰膜的物理结构对于C2+产物选择性的关键作用。

(2)

通过微动力学模型计算,提出多孔的厚分子膜能够提高CO的局部分压和催化剂的表面覆盖度,这种催化剂设计方法能够提高电催化还原CO2反应C-C偶联反应,说明分子膜的结构对于改善Cu电催化选择性的重要作用通过原位生成CO和增加CO的保留时间的方式,在 Cu催化剂表面建立了*CO富集环境

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参考文献

Siqi Zhao, Oliver Christensen, Zhaozong Sun, Hongqing Liang, Alexander Bagger, Kristian Torbensen, Pegah Nazari, Jeppe Vang Lauritsen, Steen Uttrup Pedersen, Jan Rossmeisl & Kim Daasbjerg, Steering carbon dioxide reduction toward C–C coupling using copper electrodes modified with porous molecular films. Nat Commun 14, 844 (2023)

DOI: 10.1038/s41467-023-36530-z

https://www.nature.com/articles/s41467-023-36530-z


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