为了达到减轻气候变化后果所需的二氧化碳负排放，长期有效地储存可再生能源至关重要。因此，电化学 CO₂ 还原 (CO₂R) 的概念很有吸引力，因为它能够以化学键的形式储存可再生能源。 CO₂R 将 CO₂ 和水 (H₂O) 确定为主要的可持续原料，以形成有用的化学品和燃料，从而关闭碳循环。

近日，二氧化碳还原 (CO₂R) 气体扩散电极 (GDE) 的微米级形态如何影响传质特性以及局部 CO₂R 性能。

文章要点

1）研究人员开发了一种技术，通过具有时间和三维空间微米级分辨率的局部 pOH 成像来探测 CO₂R GDE 中的微环境。在与水性电解质接触的 GDE 周围，氢氧根阴离子 (OH-) 的局部活性（以 pOH 值表示）是控制催化活性和 CO₂R 选择性的关键参数。

2）研究人员使用荧光共聚焦激光扫描显微镜 (CLSM) 通过结合两种比例荧光染料来创建铜 GDE 周围的局部 pOH 图，其中一种在这项工作中首次被证明为 pOH 传感器。研究人员观察到，由于 OH- 作为 CO₂R 的副产品，施加电流时局部 pOH 会降低。有趣的是，与电极表面相比，微沟槽内部的 pOH 较低，并且随着 OH- 捕获的增强，沟槽变窄，pOH 进一步降低。

3）研究人员通过多物理场仿真来支持实验结果，这些仿真与测量结果非常相关。这些模拟还表明，CO₂R GDE 表面微腔内 pOH 的降低会导致局部增强对多碳 (C₂₊) 产物的选择性。

这项研究表明，GDE 表面中长度为 5 µm 的窄微结构可作为局部 CO₂R 热点，并强调了 GDE 微观形态对 CO₂R 性能的重要性。

参考文献

Annette Boehme, et al, Direct Observation of the Local Microenvironment in Inhomogeneous CO₂ Reduction Gas Diffusion Electrodes via Versatile pOH Imaging, Energy Environ. Sci., 2023

DOI: 10.1039/D2EE02607D

https://doi.org/10.1039/D2EE02607D