纳米限域效应可以显着影响化学反应性。化学家设计了各种多孔纳米限制系统来催化反应。然而,使用这些人工系统在温和条件下进行有效的流动反应仍然是一个挑战。
在这里,中科院理化技术研究所张锡奇研究员制备了多层胺化氧化石墨烯 (GO-NH2) 膜,以实现快速高效的定向流 Knoevenagel 缩合。
文章要点
1)减小 GO-NH2 膜的层间距 (20.5–14.7 A˚) 可提高反应转化率。当层间距为 14.7 A˚ 时,转化率在 22 °C 时达到100%,反应时间短。与本体反应相比,机理研究表明层间限制增强了反应物前线轨道对称性的匹配。
2)催化剂的表征和密度泛函理论计算证明,GO-NH2 上石墨畴的离域π电子可以降低整体受限反应能级。
该工作为构建温和条件下高转化率的人工催化体系提供了思路。
参考文献
Pang et al., Regulating interlayer spacing of aminated graphene oxide membranes for efficient flow reactions, Matter (2023)
DOI:10.1016/j.matt.2023.01.020
https://doi.org/10.1016/j.matt.2023.01.020