Adv Mater:边缘位点FeN4实现多重酶催化活性
纳米技术 纳米 2023-03-01

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单原子纳米酶(SAZymes)具有替代天然酶的前景,SAzyme的催化活性具有均相催化剂特点,而且具有明确的催化位点结构,因此未通过调控结构-活性关系和调控物理化学性质的方式提高催化活性。但是,酶催化剂位点的结构调控并未得到关注。

有鉴于此,韩国基础科学研究所(IBS) Taeghwan Hyeon、Seung Hong Choi、西江大学Seoin Back、国民大学Nohyun Lee等报道通过H2O2刻蚀生成边缘结构的方法,合成丰富边缘位点的单原子Fe纳米酶催化剂

本文要点

(1)

通过控制边缘位点的数目,催化剂的类过氧化酶POD(peroxidase-like)催化活性和类氧酶OXD(oxidase-like)催化活性以显著提高,性能分别达到分布在缺陷位点的单原子Fe位点性能的9倍和1.3倍

催化活性的增强来自丰富的边缘位点,这种丰富的边缘位点能够修饰大量的单核Fe原子位点。实验数据和DFT理论计算结合,说明边缘FeN4位点具有更高的电子浓度和开放N原子

(2)

由于FeNC边缘位点能够非常有效的将H2O2和O2生成·OH和·O2-,在in vitro和in vivo实验中都发现FeNC边缘纳米酶能够非常有效的阻碍肿瘤生长,说明边缘调控策略是发展新型催化人工酶的有效方法

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参考文献

Kang Kim, Jaewoo Lee, Ok Kyu Park, Jongseung Kim, Jiheon Kim, Donghyun Lee, Vinod K. Paidi, Euiyeon Jung, Hyeon Seok Lee, Bowon Lee, Chan Woo Lee, Wonjae Ko, Kangjae Lee, Yoon Jung, Changha Lee, Nohyun Lee, Seoin Back, Seung Hong Choi, Taeghwan Hyeon, Geometric Tuning of Single-Atom FeN4 Sites via Edge-Generation Enhances Multi-Enzymatic Properties, Adv. Mater. 2023

DOI: 10.1002/adma.202207666

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202207666


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