费托合成,将合成气CO+H2转化生成碳氢化合物是一种备受关注的催化反应,但是该反应一直以来面临选择性不高这一瓶颈问题,催化产物选择性遵循Anderson–Schulz–Flory (ASF)分布。但是,产物选择性也会受到催化剂的尺寸结构等的影响。如一般认为较大尺寸的纳米颗粒倾向于生成长链碳氢化合物。,Q. Cheng等人将合成的不同尺寸(7.2 nm到11.4 nm)的Co纳米颗粒用多孔SiO2包裹后催化费托合成却发现,较小尺寸的Co催化剂重油烃类的选择性可达66.2%,较大尺寸的则是汽油烃类产物选择性达62.4%,与已报道的很多研究结果中尺寸-选择性关系相反。研究发现,在这种限域的催化体系中,小尺寸Co与C*中间体的吸附能力更强,停留时间更久,从而可以生成长链碳氢化合物。此外,这种限域的纳米颗粒可以有效地防止高温反应过程中的聚集等问题,从而大幅提升了催化稳定性。
Qingpeng Chen, Noritatsu Tsubaki*, Xingang Li*, et al. Confined small-sized cobalt catalysts stimulate carbon-chain growth reversely by modifying ASF law of Fischer–Tropsch synthesis.
Nature Commun. DOI:10.1038/s41467-018-05755-8
https://www.nature.com/articles/s41467-018-05755-8