在基于过氧单硫酸盐 (PMS) 的类芬顿过程中产生的高价金属物种是选择性降解水中污染物的有前途的候选者，其形成需要O-H和O-O键的裂解以及有效的电子转移。然而，OH键的高解离能使其裂解非常具有挑战性，在很大程度上阻碍了活性氧的选择性产生。

在此，中科大Yang Mu，Nannan Hou，马克斯普朗克胶体与界面研究所Yang Wang建立了以单个钴原子与硼和氮 (CoB₁N₃) 配位为特征的不对称构型，以提供强大的局部电场，通过促进的偶联电子-质子转移过程在热力学上有利于 O-H 键的裂解，起到这是进一步允许O-O键断裂和有效电子转移的重要步骤。

文章要点

1）在单原子Co/PMS系统中选择性形成Co(IV)=O可实现对各种有机污染物的高效去除性能。

2）所提出的策略也适用于其他杂原子掺杂系统以配置不对称配位，从而通过在原子水平上合理设计催化剂以实现环境应用等，为特定活性物质转化铺平了替代途径。

参考文献

Junsheng Song, et al, Asymmetrically coordinated CoB₁N₃ moieties for selective generation of high-valent Co-oxo species via coupled electron-proton transfer in Fenton-like reactions, Adv. Mater. 2023

DOI: 10.1002/adma.202209552

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202209552