Angew:调控氧化还原移动和催化反应改善MOF电催化CO2还原
纳米技术 纳米 2023-03-22

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在N掺杂位点附近构筑碳缺陷能够大幅度提高ORR电催化活性,但是这种构筑催化位点具有非常大的难度和挑战。

有鉴于此,中南大学刘素琴(Suqin Liu)、何震(Zhen He)等报道一种新型位点选择性刻蚀方法,能够在相邻N原子的位点修饰单线态氧(1O2,通过这种方法直接刻蚀氮掺杂位点相邻的碳原子

本文要点

(1)

这种1O2-N/C催化剂的ORR半波电位达到0.915 V,是目前各种有关报道的非金属碳催化剂性能最高的。表征结果显示,结合于五边形碳的吡啶氮原子是ORR催化活性位点,该位点具有更高的O2吸附能力,以及更好的ORR中间体吸附能,因此显著降低ORR能垒。

实验和理论计算结果说明,缺陷态的碳降低N掺杂位点的π共轭电子浓度,提高N相邻原子的电子密度,因此提高ORR电催化反应的O2吸附

(2)

这种位点选择性刻蚀方法构筑高性能ORR电催化剂同样能用于其他前体催化剂,为碳材料构筑高活性催化活性位点提供广阔发展前景。

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参考文献

Guanying Ye, Suqin Liu, Kuangmin Zhao, Zhen He, Singlet Oxygen Induced Site-Specific Etching Boosts Nitrogen-Carbon Sites for High-Efficiency Oxygen Reduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202303409

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202303409


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