拟生物NAD(P)H有机负氢供体能够作为CO2还原制备甲酸和甲醇的非金属催化剂,过程与天然CO2固定合成碳水化合物的过程类似,因此受到人们广泛关注。
这些有机负氢分子目前以化学计量比的方式广泛应用于有机氧化还原反应,但是如何将这种化学计量比方式转变为催化反应仍具有非常大的挑战和困难。近日人们发现电化学反应过程中,通过质子耦合电子转移的方式能够在CO2电化学还原反应实现以催化反应方式NAD(P)H。但是这些反应中的TON数目非常少(10-3-10-2),仍难以真正作为催化剂。
有鉴于此,印度科学教育研究所博帕尔Joyanta Choudhury等报道一种新型有机负氢供体,这种负氢供体的结构为杂螺旋烯(heterohelicene),能够用于电化学催化CO2还原,具有显著改善的催化活性,比现有负氢供体的TON提高100~1000倍。
参考文献
Pirudhan Karak, Sanajit Kumar Mandal, and Joyanta Choudhury*, Bis-Imidazolium-Embedded Heterohelicene: A Regenerable NADP+ Cofactor Analogue for Electrocatalytic CO2 Reduction, J. Am. Chem. Soc. 2023
DOI: 10.1021/jacs.2c12883
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c12883