吸附物种的红外光谱振动模对于吸附物/金属相互作用非常敏感，通过原位表征技术能够准确方便的表征这种吸附物种和金属之间的相互作用。红外光谱表征技术是单晶和大尺寸纳米粒子表征的金标，但是目前还没有含有单原子或者超小尺寸簇的异相催化剂光谱信号。

有鉴于此，特拉华大学Dionisios G. Vlachos等报道通过数据分析和物理模型的方式使用第一性原理计算合成了这种单原子催化剂或者小尺寸纳米簇的IR信号。

本文要点

（1）

通过机器学习Hamiltonians、遗传算法优化、巨正则蒙特卡罗计算方法分析可变的低能量结构，从而避免计算簇的广泛可能性。通过第一性原理得到振动信号，并且生成了单个簇的气相初级光谱。

（2）

通过使用理论计算给出的光谱作为标准，从而能够通过理论计算结果和实验表征结果预测簇的尺寸分布，比如研究Pd/CeO₂(111)催化剂，使用贝叶斯推理量化不确定性。

参考文献

Vinson Liao, Maximilian Cohen, Yifan Wang & Dionisios G. Vlachos, Deducing subnanometer cluster size and shape distributions of heterogeneous supported catalysts. Nat Commun 14, 1965 (2023).

DOI: 10.1038/s41467-023-37664-w

https://www.nature.com/articles/s41467-023-37664-w