随着可穿戴和便携式电子设备的快速发展，可拉伸、可弯曲和可折叠的储能设备因其在电子服装和电子皮肤等许多不同的应用中保持其固有的电化学性能而受到广泛关注，尤其是柔性超级电容器。然而，电解液泄漏的风险，使得传统超级电容器无法满足在各种环境中使用的可穿戴电子产品的要求。因此，为了柔性超级电容器的合理设计，有必要开发机械和环境安全的替代电解质，即能够承受极端变形(弯曲和折叠)和气候变化(严重的高低温地区)并保持稳定性能的固态电解质。基于此，仁荷大学U Hyeok Choi 课题组通过线性介电和粘弹性测量在广泛的频率和温度范围内，研究了纳米粒子耦合水凝胶网络聚合物电解质中离子和聚合物动力学的分子水平理解。他们以Li⁺导电亲水聚丙烯酸锂(PLiA)为基体，乙烯基功能化二氧化硅纳米颗粒(NPs)为交联点，通过自由基聚合和溶胶-凝胶反应制备了水凝胶聚合物电解质(HPEs)。

本文要点：

（1）NP含量的变化导致离子电导率(σDC)、介电常数(εs)、弛豫频率和弹性模量的变化，这些是理解离子输运的重要特征因素。从允许同时测定导电离子的数量密度和迁移率的电极极化物理模型(EP)中可知，含NP的HPE (HPE- NP)同时具有更高的导电离子浓度(p)和迁移率(μ)，因此与不含NPs的HPE相比，具有更高的离子电导率(σDC ~ pμ)。p和μ的温度依赖性分别遵循Arrhenius(热激活)和Vogel-Fulcher(分段驱动)温度依赖性。

（2）除了较低频率的EP外，HPEs还表现出较高频率的弛豫(α2)，这归因于离子的重新排列。NP的掺入使α2弛豫加快，εs增加(Bjerrum length lB缩短)。时间-温度叠加法(tTS)适用于这些电解质，并用于构建粘弹性和同相电导率的主曲线。

（3）最后，利用碳纳米管纱线(CNTY)电极制备了含NP的HPE基超级电容器，并表现出稳定的电化学性能，表明g该HPE可以作为储能设备的固态聚合物电解质。

参考文献：

U Hyeok Choi, Puji Lestari Handayani, Yeon Hwa Song, Taehoon Kim, Aijie Han, and Ralph H. Colby. Ionic Conduction and Dielectric Response of Nanoparticle-Coupled Hydrogel Network Polymer Electrolytes. Macromolecules 2023

DOI:10.1021/acs.macromol.3c00071

https://doi.org/10.1021/acs.macromol.3c00071