Angew:CoN1O2不对称单原子催化氧化
纳米技术 纳米 2023-04-27

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高价金属-氧簇是具有优异氧化反应能力的非自由基物种,生成长寿命和选择性降解污染物。但是生成高价态CoIV=O物种非常困难,因为Co的3d轨道不容易与端基氧配位。

有鉴于此,华中师范大学张礼知(Lizhi Zhang)、上海交通大学龙明策(Mingce Long)报道在Mn3O4表面生成配位结构独特N1O2结构Co1位点,不对称的N1O2结构能够从Co 3d轨道接受电子,形成离域电子结构,促进过一硫酸盐PMS的吸附、解离、生成CoIV=O。

主要内容

(1)

CoN1O2/Mn3O4实现优异的活化PMS和降解磺胺甲恶唑sulfamethoxazole),性能比CoO3结构的单原子位点的催化活性更好,比市售Co3O4更好。CoIV=O通过氧原子转移方式低毒性中间体。

(2)

本文研究结果有助于分子水平理解活化PMS机理和设计高活性催化剂。

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参考文献

Xue Li, Xue Wen, Junyu Lang, Yan Wei, Jie Miao, Xiangcheng Zhang, Baoxue Zhou, Mingce Long, Pedro J. J. Alvarez, Lizhi Zhang, CoN1O2 Single-Atom Catalyst for Efficient Peroxymonosulfate Activation and Selective Cobalt(IV)=O Generation, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202303267

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202303267


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