氢键有机骨架(HOFs)在节能分离C2H6/C2H4方面显示出巨大潜力,但由于C2H6/C2H4的逆序吸附仍难以实现,因此从C2H6/C2H4一步获取C2H4的实例很少。
在这项工作中,中科院福建物构所Mingyan Wu通过调整孔极化来提高两个石墨烯片状HOF中的C2H6/C2H4分离性能。
文章要点
1)加热后,可以观察到从HOF-NBDA(DMA)(DMA=二甲胺阳离子)到HOF-NBDA的原位固相转变,同时电负性骨架转变为中性骨架。如此一来,HOF-NBDA的孔隙表面变得非极性,有利于选择性吸附C2H6。
2)对于HOF-NBDA,C2H6和C2H4的容量差异为23.4 cm3 g-1,C2H6/C2H4吸收率为136%,远高于HOF-NBDA(DMA)(5.0 cm3 g-1和108%)。实际动态突破实验表明,HOF-NBDA可以从C2H6/C2H4(1/99,v/v)混合物中生产聚合物级C2H4,在298 K时的生产率高达29.2 L kg-1,约为5倍HOFNBDA(DMA)(5.4 L kg-1)。
3)此外,原位突破实验和理论计算表明,HOF-NBDA的孔隙表面有利于优先捕获C2H6,从而促进C2H6/C2H4的选择性分离。
参考文献
Yunzhe Zhou et al, Tuning Pore Polarization to Boost Ethane/Ethylene Separation Performance in Hydrogen-Bonded Organic Frameworks, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202305041
DOI: 10.1002/anie.202305041
https://doi.org/10.1002/anie.202305041