JACS:MOF触发的亚纳米Ag02团簇和Fe3+单原子的合成:异质化导致高效和协同的一锅催化反应
Nanoyu Nanoyu 2023-04-29

孤立的单金属原子 (SMA) 和亚纳米金属团簇 (SNMC)1−7 由于其独特的固有化学性质和电子特征,已被揭示为具有令人兴奋的物理化学性质的非凡材料。

近日,瓦伦西亚理工大学Marta Mon,Antonio Leyva-Pérez,瓦伦西亚大学Jesús Ferrando-Soria,Emilio Pardo,卡拉布里亚大学Donatella Armentano 对金属有机骨架(MOF)通道内定义明确的Fe3+孤立单金属原子和Ag2亚纳米金属团簇的组合首次通过单晶X射线衍射进行了报道和表征。

文章要点

1所得杂化材料,分子式为[Ag02(Ag0)1.34FeIII0.66]@NaI2{NiII4[CuII2(Me3mpba)2]3}·63H2O(Fe3+Ag02@MOF),能够催化史无前例地在一锅中将苯乙烯直接转化为苯乙炔。

2特别是,Fe3+Ag02@MOF——可以很容易地以克规模获得——对苯乙烯与苯砜的无TEMPO氧化交叉偶联反应表现出优异的催化活性,得到乙烯基砜,产率高达>99%,最终原位转化为相应的苯乙炔产物。

这里展示的结果构成了一个典型的例子,说明在明确定义的固体催化剂中合成不同的金属物种,结合溶液中有机反应的真正金属催化剂的物种形成,允许设计一个新的具有挑战性的反应。

 

参考文献

Estefanía Tiburcio, et al, MOF-Triggered Synthesis of Subnanometer Ag02 Clusters and Fe3+Single Atoms: Heterogenization Led to Efficient and Synergetic OnePot Catalytic Reactions, J. Am. Chem. Soc., 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c02155

https://doi.org/10.1021/jacs.3c02155


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