在高密度单原子催化剂的位点之间相互作用对于金属原子的电子结构调控非常重要，并且影响催化剂的催化活性。

有鉴于此，中科院化学所曹昌燕（Changyan Cao）、中科院南京土壤所崔培昕（Peixin Cui）、北京交通大学余宇（Yu Yu）等报道一种简单并且具有普适性的方法合成多种高密度单原子催化剂。合成了一系列不同担载量的单原子Co催化剂，通过改变Co单原子的密度，研究单原子密度对电子结构和烯烃环氧化反应催化活性的影响。

主要内容

（1）

当Co的担载量从5.4 wt %提高为21.2 wt %，反式二苯乙烯环氧化反应的TOF和质量比活度分别提高10倍和30倍。

（2）

理论计算研究说明，密集Co原子的电子结构通过电荷再分布的方式改变，导致高密度Co原子具有较低的Bader电荷和更高的d能带中心位置，有利于活化O­₂和反式二苯乙烯。这项研究展示了密集Co原子导致Co原子之间能够产生相互作用，并且这种相互作用的Co原子影响催化反应性能。

参考文献

Hongqiang Jin, Kaixin Zhou, Ruoxi Zhang, Hongjie Cui, Yu Yu, Peixin Cui, Weiguo Song & Changyan Cao, Regulating the electronic structure through charge redistribution in dense single-atom catalysts for enhanced alkene epoxidation. Nat Commun 14, 2494 (2023).

DOI: 10.1038/s41467-023-38310-1

https://www.nature.com/articles/s41467-023-38310-1