通过相邻的原子协同催化，单原子合金催化剂实现了未曾预料的转化速率和选择性，比如Pd修饰在Au纳米构成的单原子合金能够从H₂和O₂出发制备H₂O₂。

有鉴于此，查尔姆斯理工大学Henrik Grönbeck、Rasmus Svensson等基于第一性原理的动力学蒙特卡罗理论计算方法，研究Au纳米粒子的Pd原子溶液相催化氢气氧气制备H₂O₂活性。

主要内容

（1）

通过理论计算模拟结果，发现Pd单原子作为H₂解离催化活性位点，作为优异的分离的催化位点，在配位不饱和Au位点生成H₂O₂。H₂解离生成的H原子通过放热反应在溶液中生成H⁺，在催化剂表面生成负氢。通过溶液中溶解的H⁺和Au表面氧物种之间反应生成H₂O₂。

（2）

通过理论计算模拟，说明调控纳米粒子的组成是一种具有普适性的方法，能够用于各种不同的加氢催化反应。

参考文献

Rasmus Svensson* and Henrik Grönbeck*, Site Communication in Direct Formation of H₂O₂ over Single-Atom Pd@Au Nanoparticles, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c00656

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c00656