N2和CO2固定是一种环境友好的废物转化为能源的技术,可以取代繁琐和苛刻的工业尿素生产过程。
在这里,青岛科技大学Jianping Lai报道了具有尖端和空位结构的VN-Cu3N-300催化剂被设计用于尿素电合成过程中多相反应物的共活化。
文章要点
1)在环境条件下,尿素产率为81 μg h−1 cm−2,这是高面积活性电催化剂的首次报道,相应的法拉第效率能够达到28.7%。
2)全电池电解表现出良好的稳定性,在2.1V时提供0.7mAcm-2的电流密度。连续电解48h后的电解液进行蒸发和重结晶,并通过1HNMR测定其纯度尿素可达100%。
3)综合分析表明,尖端效应形成的局部电场可以有效促进CO2的吸附和活化。表面氮空位的存在促进了*N=N*中间体的形成,保证了C-N偶联,也优化了水的离解过程,为尿素的合成提供了质子供应。因此,决速步骤被改变,尿素的形成得到保证。
参考文献
Zheng Lv, et al, Coactivation of Multiphase Reactants for the Electrosynthesis of Urea, Adv. Energy Mater. 2023, 2300946
DOI: 10.1002/aenm.202300946
https://doi.org/10.1002/aenm.202300946