谢毅等Angew:构筑不对称Jahn-Teller位点光催化还原CO2
纳米技术 纳米 2023-05-31

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光催化CO2还原受到人们的广泛关注,该反应能够将CO2温室气体转化为具有附加值的化学品。但是通常催化剂活性位点和CO2还原反应的中间体相互作用非常弱,导致难以同时实现反应速率和选择性。

有鉴于此,中国科学技术大学谢毅、章根强肖翀报道一种新的策略,建立的Jahn-Teller位点能够将催化位点和C1中间体实现最大化的轨道重叠,从而实现了优异的光催化CO2还原活性和选择性

主要内容

(1)

John-Teller催化活性位点具有较强的不对称特点,能够活化非极性CO2分子,而且能够实现对各种不同C1中间体的自适应。比如碱式碳酸钴的对称性比较弱的Co2位点是一种John-Teller位点,是将弱不对称的Fe&Co和强不对称Cu&Co组装。而且通过John-Teller位点和CO2分子之间的相互作用,增强John-Teller畸变作用,从而进一步调控光催化还原CO2的选择性和催化活性。

(2)

Cu&Co位点的CO产量达到8137.9 μmol g-1分别比Fe&Cu或Co2位点的性能高2.3倍和4.2倍。此外,Cu&Co位点的产物选择性达到92.62 %Fe&Co位点(88.67 %)和Co2位点(55.33 %)的选择性更好

这项研究展示了一种通过设计双重John-Teller位点调控催化反应活性和选择性的方法。

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参考文献

Huanhuan Liu, Yanxu Chen, Huiyi Li, Guanglin Wan, Yafei Feng, Wentao Wang, Chong Xiao, Genqiang Zhang, Yi Xie, Construction of Asymmetrical Dual Jahn–Teller Sites for Photocatalytic CO2 Reduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202304562

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202304562


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