郭少军等JACS:Rh-O5/Ni(Fe)协同作用实现高效生物质转化和制氢双功能
纳米技术 纳米 2023-05-31

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设计高效耐久的双功能催化剂用于5-羟甲基糠醛(HMF)氧化反应和HER反应是能够实现生物质增值和制氢的好方法。但是其中面临着OHads和HMF竞争吸附的问题和困难。

有鉴于此,北京大学郭少军、香港理工大学黄勃龙报道一种Rh-O5/Ni(Fe)位点修饰在多孔层状双金属氢氧化物的催化剂,通过原子尺度的协同吸附位点,从而实现高活性碱性HMFOR和HER,在集成的电催化体系达到100 mA cm-2电流密度仅需1.48 V,而且稳定电催化时间达到>1000 h。

主要内容

(1)

通过原位红外和XAS光谱表征,说明HMF分子在单原子Rh选择性吸附,并且通过相邻Ni位点原位生成的OHads氧化

(2)

理论计算进一步说明Rh和Ni的强d-d轨道耦合作用非常好的促进表面电荷与吸附物(OHads和HMF分子)之间的电荷转移。此外,研究发现Fe位点能够促进催化剂的稳定性,这项研究有助于设计含有复杂中间体吸附反应的催化剂。

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参考文献

Lingyou Zeng, Yanju Chen, Mingzi Sun, Qizheng Huang, Kaian Sun, Jingyuan Ma, Jiong Li, Hao Tan, Menggang Li, Yuan Pan, Yunqi Liu, Mingchuan Luo, Bolong Huang*, and Shaojun Guo*, Cooperative Rh-O5/Ni(Fe) Site for Efficient Biomass Upgrading Coupled with H2 Production, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c02570

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c02570


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