王定胜等JACS:单原子Mo-Al协同催化木质素解聚
纳米技术 纳米 2023-05-31

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木质素是重要并且丰富的天然芳烃聚合物,并且是可再生的木质纤维素生物质资源。发展高效率催化转化木质素解聚制备高附加值的酚类产物,仍具有非常大的挑战和困难。

有鉴于此,清华大学王定胜、吴玉龙华南理工大学岳凤霞设计一种协同催化剂,将原子分散Mo和Al Lewis酸修饰在MgO基底上(Mo1Al/MgO),能够将桉树木质素(Eucalyptus lignin)通过切断β-芳基醚化学键的方式解聚。

主要内容

(1)

在N2气氛使用Mo1Al/MgO解聚反应能够以接近理论产率46 %生成单酚,并且松柏醇甲基醚和芥子基甲基醚的选择性高达92 %,而且具有优异的循环稳定性。

(2)

通过第一性原理计算和控制实验,验证Mo1-O5单原子位点和相邻Al Lewis酸位点之间协同催化反应,同时甲醇参与反应。该反应有助于设计更加高效的协同位点催化剂,将复杂可再生生物聚合物解聚生成高附加值产物。

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参考文献

Ge Meng, Wu Lan, Lilong Zhang, Shibin Wang, Tanhao Zhang, Shuo Zhang, Ming Xu, Yu Wang, Jian Zhang, Fengxia Yue*, Yulong Wu*, and Dingsheng Wang*, Synergy of Single Atoms and Lewis Acid Sites for Efficient and Selective Lignin Disassembly into Monolignol Derivatives, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c04028

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c04028


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