通过间歇可再生能源进行电化学还原CO₂制备甲烷为可再生电能的存储和利用CO₂提供机会和可能，Cu单原子催化剂是具有C-C偶联功能的催化剂，因此可能通过CO*的质子化生成CHO*用于制备甲烷。

有鉴于此，中国科学技术大学曾杰、电子科技大学夏川、中科院大连化物所肖建平等通过理论计算发现将硼原子引入Cu-N₄的第一配位层，能够促进催化剂的CO*和CHO*中间体成键，因此改善催化反应生成CH₄。

主要内容

（1）

通过共掺杂策略制备掺B的Cu-B_x结构催化剂（Cu-N_xB_y），其中主要位点为Cu-N₂B₂，与Cu-N₄位点相比，掺B的Cu-N_x结构具有优异的CH₄选择性，在过电势为-1.46 V，甲烷的峰值法拉第效率达到73 %，部分电流密度达到-462 mA cm^-2。

（2）

通过二维相图进行理论计算分析，以及反应能垒计算，从而更好的理解Cu-N₂B₂配位结构的反应机理。

参考文献

Yizhou Dai, Huan Li, Chuanhao Wang, Weiqing Xue, Menglu Zhang, Donghao Zhao, Jing Xue, Jiawei Li, Laihao Luo, Chunxiao Liu, Xu Li, Peixin Cui, Qiu Jiang, Tingting Zheng, Songqi Gu, Yao Zhang, Jianping Xiao, Chuan Xia & Jie Zeng,  Manipulating local coordination of copper single atom catalyst enables efficient CO₂-to-CH₄ conversion. Nat Commun 14, 3382 (2023).

DOI: 10.1038/s41467-023-39048-6

https://www.nature.com/articles/s41467-023-39048-6