NH₃的催化合成和催化分解为NH₃作为可再生能源的存储和运输提供机会，通过NH₃作为氢载体，从原子尺度理解NH₃的分解反应的催化剂功能非常重要。

有鉴于此，牛津大学Shik Chi Edman Tsang、匹斯堡大学Giannis Mpourmpakis等报道首次将Ru修饰在13X分子筛的孔，NH₃的催化分解性能达到4000 h^-1，较低的活化能能垒，催化性能达到大多数文献报道的结果。

主要内容

（1）

通过同步辐射X射线、中子粉末衍射以及NMR、原位DRIFT、程序升温等表征进行机理和模型研究明显说明受阻Lewis酸碱对Ru^δ+-O^δ-位点异裂NH₃分子的N-H化学键。这种机理与金属纳米粒子的均裂切断N-H化学键方式不同。

（2）

这项工作展示了分子筛孔内部受阻Lewis酸碱对的协同作用能够产生NH₃和Brønsted酸位点之间的动态氢穿梭，并由此生成H₂。

参考文献

Kwan Chee Leung, Sungil Hong, Guangchao Li, Youdong Xing, Bryan Kit Yue Ng, Ping-Luen Ho, Dongpei Ye, Pu Zhao, Ephraem Tan, Olga Safonova, Tai-Sing Wu, Molly Meng-Jung Li, Giannis Mpourmpakis*, and Shik Chi Edman Tsang*, Confined Ru Sites in a 13X Zeolite for Ultrahigh H₂ Production from NH₃ Decomposition, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c05092

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c05092