通过N配位工程微调催化金属中心的几何和电子结构,为O2的电催化转化为单重态氧(1O2)提供了有效的设计方案。
在这里,东华大学Yanbiao Liu开发了一种通用的配位调制策略来合成用于将O2选择性电催化活化为1O2的流体单原子电极。
文章要点
1)以单铬原子体系为例,由于Cr−N4位的微妙工程,电催化氧活化可获得大于98%的氧选择性。理论模拟和实验结果都表明,O2在Cr−N4位上的“端对上”吸附降低了O2的总活化能垒,并促进了Cr−OH键的断裂形成·OHO中间体。
2)此外,与间歇式反应器(k=0.019 min−1)相比,层状电极结构的流过构型(k=0.019 min−1)赋予了对流强化的传质和更好的电荷传递。
3)在实际应用中,Cr−N4/Mxene电催化体系对富电子微污染物(如磺胺甲恶唑、双酚A和磺胺二甲胺)具有很高的选择性。流体电极的直通式设计实现了与分子微环境的协同作用,从而能够选择性地电催化产生氧气,这可以用于多种方式,包括环境污染的处理。
参考文献
Limin Jin, et al, A General Strategy to Synthesize Fluidic Single Atom Electrodes for Selective Reactive Oxygen Species Production, ACS Nano, 2023
DOI: 10.1021/acsnano.3c04521
https://doi.org/10.1021/acsnano.3c04521