电化学C-N偶联制备包括尿素等高附加值产物具有显著的改善能源危机的经济和环境前景，但是因为复杂的反应过程导致电催化C-N偶联反应的机理认识非常有限，电催化C-N偶联反应面临着难以突破试错法进行发展。

有鉴于此，阿德莱德大学乔世璋、焦研等通过对54种MXen材料的表面进行DFT计算，建立催化剂的催化活性和选择性关系变化规律，从而研究深入理解C-N偶联反应机理。

主要内容

（1）

DFT计算结果发现，C-N偶联步骤的催化活性受到*CO吸附强度（E_ad-CO）的影响，其中催化反应的选择性依赖*N和*CO（E_ad-CO和E_ad-N）共同吸附的强度。通过这项研究，提出了能够同时满足强度适中的*CO吸附和稳定*N吸附的MXene材料。基于机器学习方法，通过数据建立描述E_ad-CO和E_ad-N关系的模型公式，随后根据公式，筛选了62种可能具有优异C-N偶联催化活性的MXene材料。包括Ta₂W₂C₃等多个材料可能具有较好的C-N偶联催化活性，随后进行DFT计算验证。

（2）

这项工作首次将机器学习技术提供高通量筛选C-N偶联电催化剂，可能进一步拓展用于其他电催化反应。

参考文献

Yiran Jiao, Haobo Li, Yan Jiao*, and Shi-Zhang Qiao*, Activity and Selectivity Roadmap for C–N Electro-Coupling on MXenes, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c05171

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c05171