Chem Catalysis:单原子Ni、Fe调控电催化NO还原产物选择性
纳米技术 纳米 2023-07-08

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电化学还原NOx是缓解NOx累积并且能够在温和反应条件制备高附加值NH3或NH2OH的方法,NO是NOx烟道气体的关键物种,而且NO是电化学脱氮过程的关键中间体。

有鉴于此,复旦大学张黎明、南洋理工大学李述周等研究单分散并且原子配位结构明确的非贵金属过渡金属催化剂(Fe, Co, Ni等)电化学还原NO,实现了高性能高选择性持续进行NO催化转化制备高附加值NH3和NH2OH等。

主要内容

(1)

催化反应发现,金属中心位点的结构能够调节含氮产物的分布,其中Ni催化选择生成NH3,产率达到1.6 mmol mg-1 h-1Fe催化选择性生成NH2OH,产率达到创纪录的3.1 mmol mg-1 h-1,NH2OH的选择性达到83.5 %。

(2)

通过原位红外光谱表征发现,NO在Ni和Fe具有不同的吸附,导致还原反应产物的区别,通过理论计算得以验证这种区别。

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参考文献

Siwen Zhao, Mingwei Chang, Jiyuan Liu, Guoshuai Shi, Yuqin Yang, Huoliang Gu, Jianghong Zhang, Chunlei Yang, Haonan Tong, Chenyuan Zhu, Kecheng Cao, Shuzhou Li,* and Liming Zhang,* Selective nitric oxide electroreduction at monodispersed transition-metal sites with atomically precise coordination environment, Chem Catalysis 2023

DOI: 10.1016/j.checat.2023.100598

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2667109323001136

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