合理设计乙炔半加氢的高效催化剂意义重大但具有挑战性。
在此,南开大学Shengjie Wei ,中国科学院煤炭化学研究所Xingwu Liu,中科大Chao Wang 通过COF吸收热解策略合成了共价有机框架(COF)衍生的纳米球(Pd-ISAS/CN)上的Pd分离单原子位点(ISAS)。
文章要点
1)该合成策略也适用于 Pt 和 Ru ISAS 催化剂,表明它是在 COF 衍生碳材料上合成贵金属 ISAS 的通用方法。
2)Pd-ISAS/CN对乙炔半加氢表现出优异的反应活性和高选择性,在100℃下乙炔转化率为92%,乙烯选择性为80%,相应的活性高达712 molacetylene molmetal−1 h−1。
3)扩展X射线吸收精细结构(EXAFS)测量和密度泛函理论(DFT)计算表明,Pd-ISAS/CN中的Pd-N1C3位点有效提高了乙炔半氢化的反应活性。
这项工作将为合理设计源自COF材料的贵金属ISAS催化剂带来启发,并通过优化催化位点的配位环境来提高催化性能。
参考文献
Shengjie Wei, et al, Atomically Dispersed Pd‑N1C3 Sites on a Nitrogen-Doped Carbon Nanosphere for Semi-hydrogenation of Acetylene, ACS Nano, 2023
DOI: 10.1021/acsnano.3c03078
https://doi.org/10.1021/acsnano.3c03078