锂枝晶的形成和离子电导率不足仍然是固态电池使用的主要问题。鉴于解释多晶固体电解质的实验结果可能很困难，计算技术对于提供原子尺度的见解非常有价值。

在这里，纽卡斯尔大学James A. Quirk，James A. Dawson对四种重要固体电解质中的代表性晶界进行了第一性原理计算，即反钙钛矿氧化物Li₃OCl及其水合对应物Li₂OHCl、硫代磷酸盐Li₃PS₄和卤化物Li₃InCl₆，以开发第一个普遍适用的固态电池固体电解质晶界设计原理。论证了晶界对电子结构和输运、离子电导率和相关离子动力学的显着不同影响。

文章要点

1）结果表明，即使晶界不会显着影响离子电导率，它们仍然会强烈扰乱电子结构并有助于潜在的锂枝晶生长。

2）它还首次说明了相关运动（包括所谓的桨轮机构）如何在晶界处发生显着变化。

这些发现揭示了固态电解质在微观尺度上与本体相比的显着不同的行为及其对固态电池设计的潜在后果和好处。此外，这些设计原理预计将有助于微尺度固体电解质的合成和工程设计，以防止枝晶生长并加速离子传输。

参考文献

James A. Quirk and James A. Dawson, Design Principles for Grain Boundaries in Solid-State Lithium-Ion Conductors, Adv. Energy Mater. 2023, 2301114

DOI: 10.1002/aenm.202301114

https://doi.org/10.1002/aenm.202301114