Angew:“Pt+Lewis对”双位点协同低温催化
纳米技术 纳米 2023-07-22

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低温逆水煤气变换(RWGS)反应面临着反应活性较低和选择性差的缺点不足。

有鉴于此,西北工业大学瞿永泉、张赛等多孔CeO2纳米棒表面修饰Pt簇、受阻Lewis酸碱对(FLP)双重催化位点,将该催化剂命名为Ptcluster/PN-CeO2,这个催化剂实现了界面特定的催化反应,显著改善低温RWGS催化活性

主要内容

(1)

反应机理研究发现,Pt簇能够活化H2切断H2分子,FLP位点不仅增强了CO2分子的吸附和活化(而不是通过金属-担载基底界面活化CO2),而且显著的降低CO在FLP位点的吸附,促进CO产物脱离,阻碍生成CH4

(2)

通过Pt向PN-CeO2的氢溢流效应,Ptcluster/PN-CeO2催化剂的CO产率达到29.6 %,这个结果与350 ℃的热力学平衡CO产率非常接近(350 ℃的热力学平衡CO产率为29.8 %)。Ptcluster/PN-CeO2催化剂的TOF高达8720 h-1,并且能够稳定持续的工作长达840 h。本文研究为RWGS催化反应的实用提供机会。

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参考文献

Wenbin Li, Jie Gan, Yuxuan Liu, Yong Zou, Sai Zhang, Yongquan Qu, Platinum and Frustrated Lewis Pairs on Ceria as Dual-Active Sites for Efficient Reverse Water-Gas Shift Reaction at Low Temperatures, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202305661

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202305661

 


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