人们发现，原子-簇之间的相互作用时一种非常有效的方法改善M-N-C催化剂的ORR性能。但是如何设计这种催化剂，并且理解结构-性质关系非常困难。

有鉴于此，东华大学罗维、邱鹏鹏等通过DFT计算和实验结果分析，发现相邻M-N₄单原子能够显著改善Fe原子簇的ORR催化活性。

主要内容

（1）

DFT计算结果显示，Cu-N₄单原子位点有助于O₂分子在Fe原子簇位点的吸附和切断O-O化学键，改善OH*中间体的脱离，因此改善整体ORR催化反应动力学。

（2）

通过普适性的界面单胶束组装策略，在掺氮多孔碳纳米片上沉积Fe原子簇和Cu-N₄单原子位点。与理论预测结果相似，这种催化剂实现了优异的ORR催化活性，碱性、酸性电解液的半波电位分别达到0.92 eV、0.80 eV，锌空气电池的峰值能量密度达到214.8 mW cm^-2。本文工作有助于精确调节多金属中心催化剂的原子位点分散性。

参考文献

Wei Luo, Chunhong Qi, Haoyu Yang, Ziqi Sun, Haifeng Wang, Na Xu, Guihua Zhu, Lianjun Wang, Wan Jiang, Xiqian Yu, Xiaopeng Li, Qi Xiao, Pengpeng Qiu, Modulating Electronic Structures of Iron Clusters through Orbital Rehybridization by Adjacent Single Copper Sites for Efficient Oxygen Reduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202308344

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202308344