具有较高比容量密度的富锂层状氧化物(LRLO)由于不可逆的氧释放、金属溶解和较差的锂离子传输能力而受到电压衰减和较差的倍率性能的限制。
近日,四川大学Yun Zhang设计了一种简单的表面改性来解决 LRLO 的性能下降和结构崩溃问题。
文章要点
1)结合实验和密度泛函理论(DFT)计算,在阴极表面引入具有自旋极化导电电子的半金属LiMn2O4结构(LMO),通过其稳定的氧空位抑制激活的表面晶格氧离子。
2)此外,Ni掺杂形成了具有降低的锂离子扩散势垒的快离子导体Li0.8Nb0.96Ni0.2O3结构(LNO),该结构与基底紧密结合,并协同增强了通过阴极电解质界面的Li扩散路径。此外,由于镀层中Mn浓度的降低,成功地缓解了Mn的溶解。
3)结果,改性材料(LRLO@LMO@LNO)即使在10 C下也表现出120.4 mAh g-1的超高放电容量,并且在600次循环后放电电压衰减非常小,在1 C下,为313 mV(每循环0.52 mV)。无疑,该方法为促进高能量密度的实用化提供了一种简单有效的途径。
参考文献
Qin Wang, et al, Semi-Metallic Superionic Layers Suppressing Voltage Fading of Li-Rich Layered Oxide Towards Superior-Stable Li-Ion Batteries, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202309049
DOI: 10.1002/anie.202309049
https://doi.org/10.1002/anie.202309049