由金属和氮配体构成的分子复合物是具有代表性的小分子加氢催化剂。但是发展结构类似含有金属-氮位点的异相催化剂非常困难。

有鉴于此，华南理工大学陈燕、刘炜珍等报道在反式钙钛矿中，通过Cu掺杂能够调控金属-氮耦合作用，形成Co₃CuN结构具有非常强的电化学还原性能，能够高选择性并且高效率的将NO₃^-还原为NH₃。

主要内容

（1）

通过先进的光谱表征技术和DFT理论计算，说明Cu掺杂增强Co-N化学键的强度，提高金属的d能带位置，促进NO₃^-和*H的吸附，改善*NO₂/*NO还原为*NO₂H/*NOH。

（2）

与Co₄N相比，Cu掺杂导致Co₃CuN实现了显著改善的NO₃^-RR电催化性能，在-0.3 V vs. RHE，氨的法拉第效率达到97 %，产率达到455.3 mmol h^-1 cm^-3。本文研究实现了高活性电催化合成NH₃的异相催化剂。

参考文献

Zhiheng Gong, Xuepeng Xiang, Wenye Zhong, Chenghao Jia, Peiyan Chen, Nian Zhang, Shijun Zhao, Weizhen Liu, Yan Chen, Zhang Lin, Modulating Metal-Nitrogen Coupling in Anti-Perovskite Nitride via Cation Doping for Efficient Reduction of Nitrate to Ammonia, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202308775

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202308775