Angew:阳离子调控Sn-O化学键增强CO2电化学还原
纳米技术 纳米 2023-08-03

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Sn基钙钛矿氧化物具有电化学还原CO2的应用前景,但是目前仍没有改善其电催化还原CO2的性能的方法。

有鉴于此,中国科学院青岛生物能源与过程研究所朱佳伟等报道通过控制Sn基钙钛矿氧化物A位点半径实现控制Sn-O化学键键长,显著增强CO2还原制备HCOOH的性能。

主要内容

(1)

在Ba1-xSrxSnO3钙钛矿中,当A位点离子半径从1.61变为1.44 Å,Sn-O化学键的键长从2.06减小为2.02 Å。电催化还原CO的性能发现电化学还原CO2生成HCOOH的性能随着Sn-O化学键的变化呈火山形变化。优化的Ba0.5Sr0.5SnO3催化剂的电催化还原CO2性能生成HCOOH实现了753.6 mA cm-2电流密度和90.9 %选择性,性能优于相关报道的Sn基氧化物。

(2)

催化剂具有优异CO2电化学还原性能的原因是通过精确控制Sn-O化学键键长实现的,通过精确控制Sn-O化学键键长,调节能带中心位置,中间体物种的吸附/活化,降低生成*OCHO的能垒。本文研究有助于设计新型Sn基钙钛矿氧化物CO2电化学还原催化剂。

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参考文献

Mingfa Chen, Kuan Chang, Yu Zhang, Zhenbao Zhang, Yuming Dong, Xiaoyu Qiu, Heqing Jiang, Yongfa Zhu, Jiawei Zhu, Cation-Radius-Controlled Sn-O Bond Length Boosting CO2 Electroreduction over Sn-Based Perovskite Oxides, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202305530

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202305530


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