通过与氮原子配位锚定在碳载体上的金属单原子（SA）是氧还原反应（ORR）的有效活性位点。然而，具有高度暴露的活性位点的单原子催化剂的合理设计具有挑战性且迫切需要。

在此，青岛科技大学Lei Wang提出了一种阴离子交换策略来制造锚定在由空心碳球（Fe-SA/N-HCS）组成的分层碳纳米板中的 Fe-N₄ 部分。

文章要点

1）随着配位的O原子被N原子取代，Fe-O₄构型的Fe SA在热活化过程中转变为Fe-N₄构型的Fe SA。对中心原子演化的深入研究表明，通过调节原位阴离子交换过程可以获得具有特定配位环境的SA。

2）该策略产生了大量的电化学可及位点和Fe-N₄的高利用率。 Fe-SA/N-HCS 显示出优异的 ORR 电催化性能，在 0.1 M KOH 中的半波电位为 0.91 V（相对于 RHE），并且在可充电水系和柔性锌空气电池中使用时具有出色的性能。

这项工作中展示的 SA 的进化途径提供了一种设计具有各种配位环境和增强的电催化活性的 SAC 的新策略。

参考文献

Lingbo Zong, et al, Constructing Fe-N₄ Sites through Anion Exchange-mediated Transformation of Fe Coordination Environments in Hierarchical Carbon Support for Efficient Oxygen Reduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202309784

DOI: 10.1002/anie.202309784

https://doi.org/10.1002/anie.202309784