甲烷直接部分氧化为液态含氧化合物被认为是甲烷增值的潜在途径。然而,CH4活化通常需要高温和高压,这降低了反应的可行性。
在这里,首尔大学Yun Jeong Hwang,延世大学Jong Hyeok Park提出了一种在环境温度和压力下使用原位阴极产生的活性氧来部分氧化甲烷的电辅助方法。
文章要点
1)使用酸处理的碳作为电催化剂后,电辅助系统能够在酸性电解质中部分氧化甲烷,产生含氧液体产物。
2)研究人员还证明了含氧化合物的高生产率(18.9 μmol h−1)和选择性HCOOH的产生。
3)机理分析表明,会产生∙OH和∙OOH自由基等活性氧,并激活CH4和CH3OH。此外,甲烷部分氧化产生的不稳定CH3OOH可以在阴极上额外还原为CH3OH,并且由此产生的CH3OH进一步氧化为HCOOH,从而实现选择性甲烷部分氧化。
参考文献
Kim, J., Kim, J.H., Oh, C. et al. Electro-assisted methane oxidation to formic acid via in-situ cathodically generated H2O2 under ambient conditions. Nat Commun 14, 4704 (2023).
DOI:10.1038/s41467-023-40415-6
https://doi.org/10.1038/s41467-023-40415-6