Nature Commun:Pb掺杂Cu电催化还原CO制备丙醇
纳米技术 纳米 2023-08-13

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通过电化学还原CO反应制备高能量密度的燃料具有制备化学产品和进行间歇能源存储的前景,比如丙醇作为一种C3分子,在电催化还原CO反应中面临着法拉第效率较低、转化反应速率缓慢、稳定性较差的缺点。

有鉴于此,复旦大学徐昕、张波等报道“原子尺寸失配”(atomic size misfit)方法调控催化位点,通过简单步骤合成Pd掺杂Cu催化剂,这种催化剂具有丰富的Pb原子晶界。

主要内容

(1)

通过原位光谱表征,发现富集Pb的Cu晶界位点具有稳定的低配位位点,并且展示了更强的CO吸附能力和更高的CO覆盖度。通过这种Pb-Cu电催化剂,在流动相电解过程实现了25 %的半电池能量转换效率,CO制备丙醇的的法拉第效率达到47±3 %。

(2)

构筑膜电极组装器件进行电催化还原CO(5 cm2电极),在300 mA的部分电流密度,能够在300 h保持稳定30 %的丙醇法拉第效率、16 %的能量转换效率。通过原位XAS表征和理论计算,说明结构柔性的Pb-Cu催化剂表面具有稳定中间体物种的自适应能力,能够增强*CO的结合能,同时能够C-C偶联,因此改善CO转化为丙醇的催化活性。

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参考文献

Wenzhe Niu, Zheng Chen, Wen Guo, Wei Mao, Yi Liu, Yunna Guo, Jingzhao Chen, Rui Huang, Lin Kang, Yiwen Ma, Qisheng Yan, Jinyu Ye, Chunyu Cui, Liqiang Zhang, Peng Wang, Xin Xu & Bo Zhang, Pb-rich Cu grain boundary sites for selective CO-to-n-propanol electroconversion. Nat Commun 14, 4882 (2023)

DOI: 10.1038/s41467-023-40689-w

https://www.nature.com/articles/s41467-023-40689-w



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